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차세대 고색재현 디스플레이 구현을 위한양자점 전계 발광 소재 및 소자 기술



project 1. 양자점의 현황과 미래 화학 2

차세대 고색재현 디스플레이 구현을 위한 양자점 전계 발광 소재 및 소자 기술

오민석 | 한국전자기술연구원(KETI) 디스플레이연구센터, ohms@keti.re.kr



서 론


음극선관(CRT, cathode ray tube)을 이용한 브라운관 방식의 TV 기술이 오랫동안 전 세계적으로 디스플레이 시장을 지배해오고 있었으나, 보다 얇고 평평한 디스플레이 를 구현하기 위한 평판 디스플레이(FPD, flat panel dis- play) 기술인 액정을 이용한 LCD(liquid crystal display) 패널 기술의 발전으로 부피가 큰 CRT가 지배하던 디스플 레이의 시대는 막을 내리고, 얇은 두께의 평판 디스플레이 기술이 시장을 선도하게 되었다. 플라즈마 방전을 이용한 PDP (plasma display panel) 기술이 LCD 기술과 함께 대 형 평판 디스플레이 시장을 선도하였으나, LCD 기술의 놀라운 발전으로 인하여 PDP 제품 생산은 2014년을 기점으로 단종되었다. 이처럼 LCD 기술이 주도적으로 평판 디스플레이 시장을 이끌어 가고 있었으나, 자발광 소자가 아닌, 백라이트(backlight)와 컬러 필터(color filter)를 이용한 패널 기술로써 명암비(contrast ratio)와 색재현율이 높지 않은 단점을 가지고 있었다. 또한 중국의 무서운 추격으로 인한 가격 인하에 따른 부가가치의 하락으로 매우 어려운 상황을 맞고 있고, 이는 디스플레이 강국이었던 한국의 위상에 큰 위협이 되고 있다. LCD의 단점을 보완하기 위한 새로운 디스플레이 기술로써 유기 발광다이오드를 이용한 OLED (organic light emitting diode) 기술이 개발되어 모바일 디스플레이 및 최근에는 대형 TV 시장에서도 제품이 출시되었다. 그러나, OLED 디스플레이의 경우에는 고가의 유기소재 및 열화 현상에 의한 어려움을 가지고 있다. 이러한 이유로 LCD TV와 OLED 디스플레이의 단점을 개선하고, 향상된 차세대 디스플레이를 개발하기 위해서 색재현력이 높고, 신뢰성이 높은 무기 발광 소재의 적용이 가능하며, 유기 소재에 비해서 저가의 소재 적용이 가능한 차세대 디스플레이 기술이 시급한 상황이다.

이러한 LCD와 OLED 기술의 단점들을 극복하면서, 차세대 고성능 디스플레이로의 적용이 가능한 소재로써 최근 무기 소재에 기반한 콜로이달(colloidal) 형태의 양자점 (QD, quantum dot) 소재가 많은 주목을 받고 있고, 청색 LED 및 OLED 등의 백라이트 기술과 양자점 색변환 기술을 이용한 QLED TV와 QD-OLED 디스플레이 제품이 출시 되면서 실제 디스플레이 제품으로의 적용 사례가 증가하고 있다.[참고문헌 1] 또한 청색 백라이트의 색변환층으로 적용되는 양자 점 소재의 응용 분야를 넘어, 가까운 미래에는 OLED를 대 체하는 전계 발광 소자로의 응용을 통하여 새로운 고성능 디스플레이 제품의 구현을 눈앞에 두고 있다. 양자점을 이 용한 차세대 디스플레이 구현을 위한 소재 및 소자 기술은 급속히 성장하고 있으며, 기존의 디스플레이 분야에서 선진 원천 소재 기술을 보유하고 있는 미국, 유럽의 기초 기 술력을 능가할 수 있는 중요한 시점이기 때문에 정부, 기업 차원에서의 핵심 원천 소재 기술 및 디스플레이 패널 구현 기술과 관련된 연구 분야의 지원이 절실히 필요한 시점이므로, 본 글에서는 최근 디스플레이 분야에 활발하게 적용 되고 있는 콜로이달 양자점 소재 및 소자 기술의 원리 및 응용 분야에 대해서 소개하고자 한다.




본 론


1. 콜로이달  양자점  반도체 (Colloidal Quantum Dot Semiconductor)

양자점 반도체 소재는 양자 구속 효과(quantum con- finement effect)를 나타내는 excitonic Bohr  radius  보다 작은(대략 2~20 nm) 크기의 나노 결정체를 의미한다. 이러한 범위의 크기를 갖는 양자점 소재는 연속적인 에너지 준위를 갖는 벌크(bulk) 형태의 반도체와는 다르게 불 연속적인 에너지 준위를 나타내고, 입자의 크기에 따라 밴드갭이 변하기 때문에 다양한 수광 및 발광이 가능한 파장 대역을 갖는 특징을 가지고 있다.

양자 구속을 이용한 양자점 소재 적용 기술은 오랫동안 많은 관심을 받아오고 있었지만, 기존에는 양자점 구조를 형성하기 위한 기술이 진공 장비에 의한 복잡한 공정 기술 들을 이용하여 구현한 사례가 대부분이었기 때문에 연구 목적을 넘어서는 실제 산업 분야로의 적용 사례가 많지 않았다. 1980년대 초, 러시아의 고체물리학자인 Alexey I. Ekimov와 Bell Labs의 Luis E. Brus에 의해 나노 반도 체 결정의 크기와 밴드갭이 연관이 있다는 사실이 처음 알 려지고,[참고문헌 4,5] 가장 대표적인 콜로이드 합성법인 hot-injec- tion법이 1993년 MIT Bawendi 연구진에 의해서 처음 보고되면서 고품위 양자점을 얻기 위한 콜로이드 합성법이 꾸준히 발전되어 왔다.[참고문헌 6] 이러한 콜로이달 합성법이 개발된 후, 고품위의 결정성을 갖는 양자점 반도체를 저온, 용 액형 공정을 이용하여 손쉽게 응용할 수 있게 되면서 양자점을 이용한 소자 응용 기술은 빠르게 발전을 하게 되었다. 특히, 입자의 크기에 따라 밴드갭이 결정되는 콜로이달 양자점 입자들을 균일한 크기로 대량 합성이 가능해지면서, 좁은 발광 반치폭(FWHM, full width at half maximum) 을 통한 고색재현 구현이 가능하게 되었고, 더불어 양자점 크기 조절을 통한 발광 파장 조절 기술 및 용액형 패터닝 공정의 가능성 등은 콜로이달 양자점 소재가 차세대 고색 재현 디스플레이 기술에 활발히 적용될 수 있는 계기가 되 었다[그림 1,2].[참고문헌 7,8]

일반적으로 양자점의 크기는 수 나노미터에 불과하기 때 문에 매우 큰 표면/부피 비를 갖게 되는데, 발광 파장을 결정하는 중심(core) 부분의 양자점 소재의 경우, 표면에 많은 결함이 존재할 수 있으며 이러한 표면결함에서 에너 지의 비발광적 방출로 인해 발광 양자효율의 손실이 발생하게 된다. 양자점의 소재 안정성과 양자점 내부에서의 전 자-정공 재결합 확률을 높여 발광 양자효율을 높이기 위해 서는 중심 부분 양자점의 표면을 보호(passivation)하기 위 해서, core 양자점 표면에 무기물 껍질(shell)을 적용한 core/shell 구조가 필요하다. 하지만 core와 shell의 경계 에서 새로운 계면이 형성되고, core/shell 소재 간의 격자 불일치(lattice mismatch)로 인한 계면 결함이 형성될 수 있기 때문에, 격자 상수 불일치를 최소화하고 전자-정공 재결합 확률을 높일 수 있는 적절한 격자 상수와 밴드갭을 갖으면서 콜로이달 합성이 가능한 shell 소재를 선택하는 것이 매우 중요하다. 이러한 코어/쉘 구조를 적용한 예로는 격자 상수 불일치를 최소화하기 위해 InP/ZnS, CIS/ZnS 양자점과 같은 하나의 물질의 쉘을 지닌 코어/쉘 양자점 뿐 만 아니라, InP/ZnSe/ZnS 양자점과 같은 이중 쉘 구조도 많은 연구가 이뤄지고 있다. 또한, 이러한 쉘의 표면 또한 결함이 발생할 수 있기 때문에 표면 결함의 수를 줄이면서, 용액 내에서의 콜로이달 분산성을 향상시키고, 전자 및 정 공의 주입이 용이하게 할 수 있는 표면 리간드 소재 개발 및 치환 기술도 많은 관심을 받으면서 매우 빠르게 기술이 발전되어 오고 있다.



디스플레이 분야로의 적용이 가능한 양자점 소재 기술이 급격한 발전을 하면서, 제품화 가능성을 많이 보여주었지만, 기존의 디스플레이 기술들의 특성을 능가할 수 있는 양자점 코어 소재는 Cd 기반이기 때문에 환경적인 이슈가 있다. 2006년에 발효된 유럽연합의 유해물질 제한지침(Restriction of Hazardous Substances Directive, RoHS)에 따르면 전자제품에서 카드뮴의 사용량이 제한되기 때문에 Cd 등의 중금속이 포함되지 않은 친환경 양자점 개발이 반드시 필요한 상황이 되었다. 가시광 영역의 발광 이 가능하면서 콜로이달 입자 합성이 가능한 소재의 경우 에는 InP, CIS(Cu-In-S) 등이 후보로 개발되었으나, CIS 의 경우에는 넓은 반치폭으로 인하여 디스플레이용으로는 적용이 불가능하여 InP가 가장 적합한 양자점 소재로 선택이 되었고, 현재까지 상용화된 QLED TV 기술에 적용되어 성공적인 사례를 보여주었다. 하지만, InP 양자점의 경우에는 소자 제작 공정 시, 대기 노출이 되면 특성이 열화되기 때문에 산소와 습기가 없는 환경에서 공정이 진행되야 하는 단점이 있어서 새로운 친환경 post InP 양자점 소재 에 대한 개발이 활발히 진행되고 있다.




2. 양자점 발광 소재의 디스플레이 응용: 광 발광(Photolumi- nescence) vs. 전계 발광(Electroluminescence)


디스플레이 기술 분야에 적용되는 발광 소재들의 경우, 발광 특성을 구현할 수 있는 대표적인 2가지 원리는 소재의 밴드갭에 해당하는 에너지보다 더 큰 에너지를 갖는 입사 광에 의한 광학적 여기(optical excitation)를 통해 생성된 exciton이 재결합하면서 발광하는 광 발광(Photolumi- nescence, PL)과 발광 소재 내부로 직접 전자와 정공을 주입시킨 후, 이들의 재결합에 의해서 발광 소재의 밴드갭에 해당하는 에너지를 갖는 파장을 발광하게 되는 전계 발광(Electroluminescence, EL)로 나눌 수 있다[그림 3]. 이러한 원리에 기반한 양자점 반도체를 적용한 대표적인 디스플레이 기술은 PL을 이용한 색변환(color conver- sion) 소재로의 적용 기술과 EL을 이용한 전계 발광 소재로의 적용 기술을 들 수 있다. 이 중에서 색변환 소재로의 적용 기술은 기존의 LCD 디스플레이 기술에 기존의 백색 CCFL(Cold Cathode Fluorescent Lamp) 또는 LED 백 라이트 유닛(back light unit, BLU) 대신에 청색 파장의 LED BLU를 적용하고, 적색, 녹색의 양자점 소재를 색변 환 소재로 적용하여 디스플레이를 구현하였고, 삼성전자에서는 이러한 기술을 적용하여 제품화 (QLED TV)에 성공하였다.



이러한 QLED TV 기술은 좁은 발광 반치폭의 양자점을 적용함으로써 차세대 UHD 디스플레이 구현이 가능한 색재현력을 구현하였다.[참고문헌 11] 그러나, LCD 기반의 양 자점 색변환층 적용 기술은 LCD 디스플레이가 가지고 있는 기본적인 한계를 넘어서기는 쉽지 않고, 픽셀간 명암비 를 향상시키기 위한 로컬 디밍(local dimming) 기술의 한계 등으로 인하여 궁극적으로는 전계 발광(EL) 원리에 기 반한 QD-LED(quantum dot light emitting  diode)  발광 소자의 개발을 통한 차세대 디스플레이 구현 기술이 반드시 필요하다. [그림 4]는 양자점을 적용한 다양한 구조의 발광 소자에 대한 비교를 보여주고 있다. 기존의 LCD 기 술에 기반한 광학적 여기를 이용한 PL 적용 기술(LCD + QD film)의 경우에는 blue LED를 BLU로 적용하여, 적색/녹색의 양자점을 여기시킨 후, LED의 청색과 양자점의 적색/녹색을 혼합하여 백색의 BLU를 만든 후, 컬러 필터를 거쳐서 컬러 디스플레이를 구현하는 방식이다. 최근 삼성디 스플레이에서 제품을 출시한 QD-OLED(OLED + QDCF) 디스플레이의 경우에는 QLED TV의 청색 LED 대신 청색 OLED를 적용하여 대면적 구현 및 pixel dimming이 가능 하도록 하였다. 하지만 이러한 색변환 기술의 한계를 극복하기 위해서는 궁극적으로 전계 발광(EL)에 기반한 자발광 소자(QD-LED)의 개발이 반드시 필요한데, 기존 OLED에서 개발되었던 개별 전계 발광 R/G/B OLED 소자와 유사한 구조를 적용하여 발광층 부분에 양자점 반도체를 적용하여 구현하고자 하는 기술 개발이 활발히 이루어지고 있다.



3. 양자점 발광 다이오드(QD-LED) 소자 기술


양자점 발광 다이오드(quantum dot light emitting diode, QD-LED)는 기본적인 다이오드 소자 구조에 기반하여 양자점 내부로 전자와 정공이 주입된 후, 재결합을 통 하여 빛을 내게 하는 전계 발광(EL) 현상을 이용한 소자를 뜻한다.[참고문헌 12-14] QD-LED는 양쪽 전극(cathode, anode)에서 주입된 전자와 정공이 각각의 전하 수송층(charge trans- port layer)을 통하여 양자점 발광층으로 주입된 후, 양자점 내에서 exciton을 형성하고, exciton의 발광 재결합(radia- tive recombination)을 통하여 양자점 반도체의 밴드갭 에너지에 해당하는 파장의 빛을 발광하는 원리이다[그림 5]. 기본적으로 OLED 발광 소자와 동작 원리가 유사하므로, 초기의 QD-LED 소자는 기존의 OLED에서 개발된 전자 및 정공의 주입층과 수송층을 유사하게 사용하여 다층 발광 소자 구조에서 발광층만 유기 발광 소재 대신에 양자점으로 대체하여 개발이 진행되어져 왔다.


QD-LED 발광소자는 1994년 미국 University of Cal- ifornia, Berkeley의 Alivisatos 교수팀에서 CdSe 양자 점과 전도성 고분자(poly(p-phenylene vinylene), PPV) 를 이용하여 최초로 구현하였다.[참고문헌 12] 그러나 대부분의 발광 현상이 QD 발광층이 아닌 PPV 고분자에서 나오고 매우 낮은 발광 효율을 보여주었다. 이와 같은 문제점을 해결하려면, OLED 발광 소자에서와 같이 cathode, anode 전극에서 전하 수송층을 통하여 전자와 정공을 효과적으로 발광층으로 주입하고, 발광층에서 전자-정공 재결합 효율을 높일 수 있는 전하 주입층을 포함한 다층구조를 적용하는 것이 필요하였다. 또한, 콜로이달 양자점 소재의 특성상, 양자점 발광층 증착 공정은 용액 공정을 적용해야 하는데, 이러한 용액 공정 시에 양자점 발광층 하부의 전하 수송층이 콜로이달 양자점 용액의 용매에 손상이 되는 문제들이 발견되어, 용액 공정시 각 층간의 상호 손상을 방지할 수 있 는 orthogonal process를 고려한 전하 수송층 소재 및 공정 개발이 반드시 필요하였다[그림 6a]. 또한, QD-LED에 사용되는 양자점 발광층의 에너지 준위가 기존 OLED 발광층의 에너지 준위와 상이하므로, orthogonal process 에 대한 고려 이외에도 양자점으로의 효율적인 전하 주입 을 위해서 양자점 발광층으로의 전하 주입 장벽이 크지 않은 새로운 전하 수송층 및 주입층 등의 개발 및 적용이 절 실히 필요하게 되었다[그림 6b]. 또한 유기 전하 수송층 소재들의 신뢰성 및 전기적 특성을 개선하기 위해서 기존의 OLED에 적용되던 소재들이 아닌 무기 산화물 나노입자 (ZnO)를 적용한 소자 구조의 개발이 이루어지면서, 발광 소자의 성능이 비약적으로 향상되었다.[참고문헌 8,13]


기본적인 QD-LED의 발광 특성을 확보한 후에는 밝기, 발광 효율, 구동 신뢰성 등을 향상시키기 위한 다양한 노력들이 다방면에서 매우 활발하게 진행이 되었다. 특히, 전계 발광 소자의 경우에는 전자와 정공의 주입이 균형을 이루어야 고효율 발광 소자를 구현할 수 있다. 전자나 정공 어느 한 종류의 전하가 더 많이 주입되어서 양자점 발광층 내부에서 양쪽 전하의 불균형이 초래되면, 전자-정공의 재결합에 의한 빛이 과잉의 전하로 전달되어 흡수되면서 발광 효율이 감소하는 Auger 재결합(recombination)이라는 현상이 발생하게 된다.[참고문헌 16] 이러한 Auger 재결합이 발생하면, exciton의 radiative recombination이 감소하게 되면서, 발광 효율과 구동 신뢰성이 감소하게 되므로, 전자와 정공 수송층으로부터의 전하 주입의 균형을 맞추어 주는 소재 및 소자 설계가 제품화 기술로 적용되기 위해서는 매우 중요한 부분이 되었다.

이와 같은 전하 주입 균형을 개선하기 위해서는 전자 수송층에 비해서 상대적으로 높은 정공 주입 장벽을 낮추기 위한 정공 수송층 소재 개발, 전자 주입층 또는 수송층과 발광층 사이의 계면에 추가적인 layer를 형성해 줌으로써 정공과의 전하 주입 효율을 조절하려는 기술 등 다양한 기술들이 개발 중이다. 유기-무기 하이브리드 소자의 연구 결과 발표 이후로는 전자 수송층으로는 ZnO 나노입자를 적용한 유-무기 하이브리드 구조의 QD-LED 소자 구조 가 대세를 이루게 되었다. 하지만, 무기 전자 수송층의 전기적 특성(이동도, 전하 주입 장벽 등)과 유기 정공 수송층 의 전기적 특성이 균형을 이루지 못하여 발생하는 Auger 재결합에 의한 roll-off 현상을 방지하기 위해서 ZnO 전자 수송층에 다양한 원소를 첨가하여 전자와 정공의 주입 불균형을 해결하고자 하는 연구도 활발히 진행 중이다.[참고문헌 18] 그러나, 아직 정공 수송층의 경우에는 유기 소재를 적용 중 이기 때문에, 소재 및 소자의 신뢰성을 비롯하여 발광 효율향상을 위해서 ZnO에 기반한 전하 수송층과 전하 주입 균 형을 맞출 수 있는 다양한 무기 산화물 정공 수송층의 개발도 많은 관심을 받고 있고, 이를 이용한 full inorganic QD- LED 발광 소자 구현 기술도 앞으로 더 많이 보고 될 것으 로 예상된다.
















결 론


차세대 고색재현 디스플레이 구현을 위해서는 기존 LCD, OLED 디스플레이 기술의 한계를 넘어서는 신규 디스플레이 소재 및 소자 기술이 반드시 필요하다. 본 글에서는 이러한 한계 극복이 유일하게 가능한 양자점 반도체를 이용한 디스플레이 구현 기술에 대해서 간략히 살펴보았다. 콜로이달 양자점 반도체를 적용한 디스플레이 기술은 최근 급격한 발전을 통해서 광 발광(PL) 방식을 적용한 색변환 층으로 적용되는 기술이 LCD 기반의 디스플레이 제품에 적용되어 시장에서 성공적으로 판매가 되고 있고, 궁극적 으로 실현시키고자 하는 전계 발광(EL) 방식의 QD-LED 의 특성도 OLED 수준에 도달하였다. 1990년대부터 연구가 시작된 디스플레이용 전계 발광 소자로의 적용을 위한 콜로이달 양자점 기술은 소재 합성, 소자 구조 최적화 및 공정 기술의 비약적인 발전을 기반으로 차세대 고색재현 디스플레이 기술을 구현할 수 있는 거의 유일무이한 기술로 각광받고 있다. 이러한 콜로이달 양자점은 입자의 크기 조절을 통하여 발광 파장의 조절이 가능하고, 좁은 발광 반치 폭을 가지고 있기 때문에 색순도가 높은 장점을 가지고 있다. 양자점 발광소재를 적용한 디스플레이는 이미 LCD의 색재현성 향상에 크게 기여하였으며, 전계 발광 현상을 이용하는 QD-LED의 성능도 빠르게 발전하여 OLED 발광 소자 기술에 견줄 만한 수준으로 발전하였다. 아직 상용화 를 위해서는 해결해야 할 문제들이 많지만, 빠른 시일 내에 우수한 디스플레이 성능과 가격 경쟁력을 확보하여 차세대 디스플레이 시장에 진입할 수 있을 것으로 생각된다. 그러 나 QD-LED를 기반으로 하는 자발광 방식의 디스플레이 를 제품화 기술 수준까지 끌어올리기 위해서는 발광효율과 안정성 향상, 독성이 없는 친환경 양자점 대량 합성 기술, Auger 재결합 현상 억제를 통한 발광 소자의 효율 향상 등 이 중요하다[그림 7]. 용액형 공정을 적용해야 하는 콜로이달 양자점 소재의 특성상, 양자점을 균일하게 프린팅할 수 있는 기술이 필요하고, 리간드 조절 등을 통해서 양자점 표 면을 개질하는 기술이 반드시 필요하다. 또한, 상당한 수 준으로 확보된 발광 효율에 비해서 아직 확보되지 못한 장 수명 확보를 통하여 QD-LED의 효율과 수명을 동시에 높 일 수 있는 우수한 물성의 친환경 양자점 합성, 소자 구조 최 적화 및 제조 공정 기술 개발이 필요하다. 또한 이러한 소 자 기술에 기반하여 고해상도 QD-LED 디스플레이를 상용화 기술 수준으로 끌어올리기 위해서는 대면적 기판 위에 정밀한 패터닝 공정 기술을 개발해야 한다. 따라서 우리 연구기관 및 기업체들이 계속해서 세계 디스플레이 시장을 선도해 나가기 위해서는 차세대 디스플레이 기술인 QD-LED 기술 개발에 적극 나서서 핵심 기술을 확보하여 중국 등과의 기술 격차를 더욱 넓혀 가야 하고, 이를 위해 체계적인 개발 전략과 투자가 필요하며, 학계의 창의적인 연구에 대한 적극적인 지원이 앞으로도 계속되기를 희망 한다. 



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오 민 석 Min Suk Oh

 

  • 연세대학교 금속공학과, 학사(1993.3-1997.2)

  • 연세대학교 금속공학과, 석사(1997.3-1999.2, 지도교수 : 임성일)

  • 연세대학교 물리 및 응용물리과, 박사(1999.3-2000.1, 2005.9-2009.2, 지도교수 : 임성일)

  • SETRI ㈜ 부설연구소 연구원(2000.2-2000.9)

  • 일진소재산업 ㈜ 소재기술팀 연구원(2000.9-2002.9)

  • 삼성전기 ㈜ 중앙연구소 SOM팀 선임연구원(2002.10-2005.8)

  •  한국전자기술연구원(KETI) 디스플레이연구센터 수석연구원(2009.1-현재)

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