PbSe, SnSe계 초고성능 열전소재최신 성능 향상 전략과 연구동향

洪均梁
방금 전
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변세진, 남지형, 박상현, 정 인* | 서울대학교 화학생물공학부 교수, inchung@snu.ac.kr

서 론

전세계적으로 에너지 수요가 급격히 증가함에 따라, 인 류는 심각한 환경 위기와 에너지 고갈 문제에 직면해 있다. 현재 생산, 소비되는 에너지의 약 70%가 폐열 형태로 방출 되며 이는 에너지 효율 저하와 온실가스 배출 문제를 동시 에 일으키는 주요 원인이다.1 이러한 상황에서 효율적인 청 정 에너지 변환 기술의 확보는 인류가 직면한 에너지, 환경 문제를 해결하기 위한 핵심 과제로 주목받고 있다.

열전(thermoelectric, TE) 기술은 고체 물질이 열과 전 기 에너지를 직접 상호 변환하는 독특한 물리적 원리를 바 탕으로, 친환경 에너지 기술 중에서도 경제적, 사회적 파 급효과가 커서 최근 크게 각광 받고 있다. 열전 현상은 온 도차에 의해 전위차가 유도되는 제벡(Seebeck) 효과와, 외부 전류 인가 시 접합부에서 열이 흡수되거나 방출되는 펠티어(Peltier) 효과로 설명된다[그림 1].

열전 소자는 일반적으로 n형과 p형 열전 반도체 소재를 전기적으로는 직렬, 열적으로는 병렬로 연결한 구조로, 온 도차나 전류 인가에 따라 전기 에너지와 열 에너지를 직접 변환한다. 열전 기술은 단일 재료 시스템에서 발전과 냉각 이라는 상반된 에너지 변환 기능을 동시에 구현할 수 있는 유일한 전고체 친환경 기술이다. 온실가스 배출 저감, 폐 열 회수, 에너지 절약, 정밀 냉각 및 분산형 전원 공급 등 지속가능한 에너지 사회 구현에 기여할 핵심 신기술로 기 대된다.

열전 소재의 성능은 일반적으로 다음의 무차원 열전성능 지수(ZT)로 평가된다.

여기서 σ는 전기전도도, S 는 제벡 계수, T 는 절대온도, κ_tot는 전자(κ_ele) 및 격자(κ_lat)의 기여를 모두 포함한 열전 도도이다. 전기전도도와 제벡 계수는 파워 팩터(power factor, σ 2)를 구성하며 전하전달 성질을 표현한다. 이 값 이 클수록 단위 면적당 전기 출력 밀도(발전) 또는 냉각 밀 도(냉각)가 커져 고효율 열전 변환을 구현한다. 또한, 열전 도도가 낮을수록 온도 차이(ΔT )를 효과적으로 유지할 수 있어, 동일한 구동 조건에서도 더 큰 온도차와 에너지 변환 효율을 달성할 수 있다.

열전 소자 효율은 구성 열전소재의 성능지수인 ZT가 직접 결정하므로, 소재 성능 향상이 열전 기술 개발의 핵심이 다. 그러나 전기전도도, 제벡 계수, 열전도도는 물리법칙에 따라 밀접하게 상호 연관된 물성이기 때문에, 한 특성을 향 상시키면 다른 특성이 저하되는 상충 관계가 필연적으로 발생한다. 따라서, 도핑 등으로 단일 물성만 조절한다면, ZT를 향상시키는 것은 근본적인 불가능하다. 이러한 물리 법칙의 제한 때문에 열전소재 성능 향상은 지난 70여년간 과학기술계의 큰 난제로 남아있었다. 따라서, 이를 극복하 기 위한 재료 설계와 물성 제어 전략 개발이 필수적이다.

대표적인 열전소재 성능 향상 전략은 밴드 엔지니어링 (band engineering)3, 4, 결함 엔지니어링(defect engi-neering)4, 5, 나노 구조 제어(nanostructuring)6, 7 등이 꼽 힌다. 이러한 전략들은 전기적·열적 특성 간의 상호 의존 성을끊고 독립 제어하여, 열전소재 ZT를 효과적으로 향 상시킬 수 있다. 본고는 앞서 언급한 전략들이 어떤 메커니 즘을 통해 열전 성능을 향상시키는지 간략히 소개한다. 특 히 Bi₂Te₃, PbTe 등 값비싼 희귀원소인 텔루륨(Te) 기반 기존 열전소재를 대체할 고성능 후보군으로주목받고 있 는 PbSe, SnSe계 시스템을 중심으로, 최근 보고된 혁신적 인 열전 성능 향상 전략의 주요 동향을 간단히 살펴본다.

본 론

1. 열전소재 성능 향상 전략

1.1. 밴드 엔지니어링(Band Engineering)

열전소재의 전기적 성능은 전자구조가 결정한다. 전기전도도와 제벡 계수는 각각 전하 운반자의 농도와 이동도, 그 리고 전자 에너지 분포가 결정하며, 이들은 모두 전자 밴드 구조의 형태와 위치에 밀접하게 연관되어 있다. 특히 제벡 계수는 에너지 의존적인 전도 특성으로부터 유도되며, 일 반적으로 모트 관계식(Mott relation)으로 표현한다.

여기서 σ(E )는 에너지 의존적인 전기전도도, E_F는 페르 미 준위이다. 즉, 제벡 계수는 페르미 준위 부근의 밴드 곡 률(curvature)과 유효 상태밀도(DOS)의 변화율이 결정한 다. 한편, 전하 운반자 농도는 밴드 내 유효 상태밀도와 페 르미 준위 위치가 좌우하며, 이동도는 밴드 곡률이 정의하 는 유효 질량(m∗)과 산란 시간(τ)이 결정한다. 따라서, 도 핑과 합금화 등을 통해 전자 밴드 구조를 인위적으로 조정 할 수 있다면 제벡 계수, 전하 운반자 농도, 이동도를 동시 에 독립 제어할 수 있으며, 이를 통해 파워팩터를 향상시킬 수 있다.7

밴드 수렴(band convergence)과 밴드 평탄화(band

flattening)가 대표적인 파워팩터 향상 전략이다. 밴드 수 렴은 전도대 또는 가전자대의 여러 밴드 간 에너지 차이를 줄여 페르미 준위 근처의 여러 밴드가 동시에 전하 운반에 참여하도록 하여 유효 상태밀도를 증가시키는 방법이다. 이로써 물리법칙에 반하여 제벡 계수를 높이면서도 전기전 도도의 감소를 최소화할 수 있다[그림 2(A)]. 반면, 밴드 평 탄화는 밴드 가장자리를 완만하게 만들어 유효 질량을 증 가시키는 방법으로, 높은 제벡 계수를 유도한다[그림 2(B)].

다른 방법으로는 특정 원소 도핑을 통해 전자 밴드 내 공명 준위(resonant level)를 형성하면, 전하 수송을 유지하면 서 제벡 계수 향상에 기여할 수 있다[그림 2(C)]. 마지막으 로, 다중 밴드 엔지니어링(Multi-band engineering)은 온 도 상승에 따라 다중 밴드 간 상호작용을 유도하고, 이를 통해 이동도와 유효질량의 균형을 최적화하여 우수한 전기 수송 특성을 구현한다[그림 2(D)].

1.2. 결함 엔지니어링(Defect Engineering)

결함 엔지니어링은 열전소재 내 존재하는 다양한 결함 을 제어하여 전하와 포논의 수송 특성을 정밀하게 조절 하는 전략이다. 결함은 재료의 전기적·열적 거동에 직접 적인 영향을 미치는 산란 중심으로 작용하며, 종류와 차 원(0D~3D)에 따라 역할이 상이하다. 결함 엔지니어링 은 0차원 치환형 점결함을 통해 단순히 전하 운반자의 농 도를 조절하는 수준을 넘어, 전위, 계면, 나노 석출상 등 1D~3D 구조적 결함의 종류·밀도·분포를 정밀하게 제어 하여, 전하 이동도 손실을 최소화하고 다양한 주파수 영역 의 포논 산란을 극대화하는 데 초점을 둔다[그림 3]. 또한, 결함의 전자구조적 효과를 적절히 활용하면 전하 수송 특 성을 보존하면서 전기적 성능 향상에도 기여할 수 있다. 즉, 결함 엔지니어링은 단순한 열전도도 저감 기술을 넘어, 전자·포논 수송을 동시에 최적화할 수 있는 통합적 설계 전략으로 발전하고 있다. 이 전략은 성공적인 설계 시, 파 워팩터 향상과 열전도도 저감을 동시에 얻을 수 있는 큰 장점이 있다. 이는 서울대 연구진이 주도적으로 개발하여 선도한 대표적 열전성능 향상 전략이다.

1.3. 나노 구조 제어(Nanostructuring)

나노 구조 제어는 재료 내부에 나노 규모의 구조적 불연 속성을 도입하여, 포논(phonon)의 평균 자유 경로와 유 사한 길이 척도를 갖는 경계를 형성하여 짧은 파장의 포논 을 효과적으로 산란시키는 전략이다. 나노 결정립, 석출상, 계면, 층상 결합 등은 포논의 이동 거리와 비슷한 수 nm~ 수십 nm 크기를 가져 포논 산란을 극대화하며, 그 결과 격 자 열전도도를 크게 억제할 수 있다. 반면 전하 운반자의 파장은 수 Å 수준으로 포논보다 훨씬 짧기 때문에, 나노 구조가 거의 영향을 주지 못한다. 따라서 나노 스케일 구 조는 일반적으로 열 수송만 선택적으로 억제하면서 전하수송을 유지할 수 있는 최적의 길이 척도를 제공하며, 이 를 통해 전기적·열적 특성을 독립적으로 제어하고 ZT 향 상에 기여할 수 있다[그림 4]. 그러나, 고체소재의 열전도 도는 이론적 하한선이 존재하며, 대표적 고성능 열전소재 의 열전도도는 빠르게 이에 수렴하고 있기 때문에 이 전략 은 현재 한계에 이르고 있다.

2. PbSe계 열전소재 연구 동향

PbSe는 Pb2+과 Se2-이 교대로 배열된 입방형 결정구조 를 갖는다. 지난 70여년간 최고 성능 열전소재로 군림한 PbTe와 동일한 결정구조와 유사한 전자구조를 지니면서 도 상대적으로 높은 Pb-Se 결합 에너지와 녹는점 덕분에 열적, 기계적 안정성이 보다 우수하다. 또한 Se은 Te보 다 지각 내 자연 존재량이 20배 이상 풍부하다. 따라서, PbSe은 PbTe를 대체할 비텔루륨계 열전소재로 오랜 동 안 주목받았지만, 최근까지 매우 낮은 열전성능이 보고되 어 왔다.

PbSe는 최근 여러 전략들이 개발되면서 급격한 성능 향 상이 이루어져 n형에서 ZT ~ 1.8 이상, p형에서는 ZT ~ 2 에 근접하는 우수한 성능을 보고되었다.11 특히 서울대학 교 필자 연구진은 PbSe의 구조적, 전자적 거동을 근본적 으로 재해석하고, 기존 PbTe 기반 소재의 한계를 넘어서 는 고효율 열전소재로서 PbSe의 가능성을 체계적으로 입 증하였다. 예를 들어, 연구진은 n형 PbSe에 Cu₂Se를 도 입하여 최고 ZT~1.8 (723K), 평균 ZT~1.1 (300–773K)

을 달성하여, PbTe 열전성능을 뛰어넘는 신소재를 개발 했다. PbSe 격자 내에서 Cu+ 이온은 Pb2+ 자리를 대체하 지않고 간극(interstitial) 위치에 자리하여 격자 왜곡과 전도대 평탄화를 유도함으로써 제벡 계수를 향상시켰다 [그림 5].4 이는 기존에는 불가능하다고 여겨지던 PbSe의 전도대 밴드 변형을 통해 열전 성능을 향상시킨 최초의 결 과로, 결함 엔지니어링과 밴드 엔지니어링을 동시에 적용 하여 전자–포논을 독립적으로 제어하는 새로운 전략을 제 시한 것이다.

연구진은 더 나아가 Se2- 격자 자리에 Te를 치환하여 Cu–Te 상호작용을 강화하고 전자 공여를 촉진함으로써 전하 이동도 저하 없이 전하 농도를 향상시켰다. 이는 반비례 관계의 전하 이동도와 농도 관계의 물리적 한계를 벗 어나는 것이다. 또한 고온에서 Cu+와 Pb2+의 동적 진동에 의한 강한 포논 산란으로 격자 열전도도가 크게 감소하였 다. 이러한 밴드 엔지니어링, 점결함 설계, 다중 스케일 포 논 산란의 복합적 효과로 ZT ~1.7 (773K), 평균 ZT ~1.3 (400–773K)의 높은 성능을 달성했다.12 본 연구는 결함 엔지니어링이 차세대 열전소재 설계의 핵심 전략으로 부 상하는 계기가 되었다.

또 다른 전략으로 결함 엔지니어링의 한 종류인 격자 평 탄화(lattice plainification) 개념이 주목받고 있다. 격자평탄화는 Pb 빈자리(vacancy)로 인한 전하 산란을 최소 화하기 위해 Pb 과잉 조성이나 금속 이온을 첨가하는 방 식으로, 중국의 Li-Dong Zhao 교수 연구진은 열처리 조 건과 조성비를 정밀 제어하여 빈자리 보상과 결정 완화를 동시에 유도함으로써 300–600K 영역에서 높은 이동도와 안정적인 n형 수송 특성을 확보하였다. 이러한 접근을 통 해 최적화된 PbSe는 ZT~1.8(623K)을 달성하였으며, 상 온 ZT~0.7을 구현함으로써 Bi₂Te₃와 경쟁 가능한 열전 냉 각용 비텔루륨계 소재로 주목받고 있다[그림 6].13, 14

전략이 새로운 소재 설계 방향으로 주목받고 있다. 고엔트 로피 합금화는 다양한 원소를 동시 도입하여 엔트로피 항 (ΔS)의 증가로 깁스 자유에너지(ΔG = ΔH – TΔS)를 낮 추어, 열역학적으로 안정한 단일상을 확보하는 전략이다 [그림 7(A)]. 고엔트로피 합금화는 격자 왜곡에 따른 강한 포논 산란으로 열전도도를 낮추거나, 밴드 구조 변화를 통 해 열전 성능을 향상시킬 수 있다.15, 16 예를 들어, 중국의 Jiaqing He 교수 연구진은 PbSe에 Cd, Na, S, Te를 동시 도입한 고엔트로피 합금화를 통해 단일상을 안정화시켰으 며, 이 과정에서 심하게 왜곡된 격자가 형성되어 비정상적 인 전단 변형(shear strain)을 유발하였다[그림 7(B)]. 이러한 격자 왜곡 및 전단 변형은 강한 포논 산란을 일으켜 격자 열전도도를 현저히 감소시켰으며, 이를 통해 높은 ZT ~2.0(923K)을 달성하였다.16

3. SnSe계 열전소재 연구 동향

SnSe는 지그재그 형태의 층상형 결정구조 및 결합의 강한 비조화성에 의해 매우 낮은 열전도도를 가지는 열전소 재다. 상온에서 사방정계 공간군 Pnma의 층상 구조를 가 지는 준 2차원 (pseudo-2D) 물질로 높은 이방성을 가지 고 있다[그림 8(A)]. 이러한 구조적 특성에 의해 결정학적 축 방향에 따라서 높은 전기전도도와 낮은 열전도도를 동 시에 보이는 고성능 열전소재로서 주목받기 시작했다. 2014년 Kanatzidis 교수 연구진이 단결정 SnSe가 ZT~2.6 (923K)17에 이르는 기록적인 성능을 보임을 발표한 이후 활발하게 연구되고 있다[그림 8(B)]. 그러나 단결정 SnSe은 비싼 생산 비용과 기계적 취약성 때문에, 산업 적 용에 유리한 다결정 SnSe의 개발 연구가 필수적이다. 다 결정 SnSe는 최근까지 단결정 대비 매우 낮은 성능을 보였 으나, 최근 필자 연구진에 의해 p형에서 ZT ~ 3.1 (783K)18, n형에서는 ZT ~ 2.23 (873K)19에 달하는 세계 최고 성능 이 보고되며 단결정 수준에 필적하거나 그 이상의 성능을 달성하였다. 이는 유해한 Pb, 희귀 고가 Te 원소가 없이도 초고성능이 가능함을 보여준 혁신적 결과이다.

SnSe는 기존 고성능 열전소재의 한계를 극복하기 위한 다차원적 구조·전자 조절 전략의 시험대로 주목받고 있다. 특히 중국의 Li-Dong Zhao 교수 연구진은 단결정 SnSe에 Cu를 도핑해 밴드 구조를 조정하고 다중 밴드 공진을 촉진시켜 이동도와 유효 질량을 최적화하였다[그림 9]. 결 과적으로 넓은 온도 범위(300–773K)에서 높은 파워펙터 를 구현하였으며, 평균 ZT~ 2.2 (300–773K)에 달하는 성 능을 달성하였다.20 이러한 결과는 도핑을 통해 전자 밴드 구조를 조정하고 이동도와 유효 질량을 독립적으로 제어 할 수 있음을 입증한 대표 사례로 평가된다.

한편, 필자 연구진은 결함 엔지니어링을 통해 다결정 SnSe의 불필요한 결함을 제어하여 열전 성능을 크게 향상 시켰다. 결정립계 부근의 산화물 기반 결함은 전하 운반자 산란을 유발하고 열전도도를 증가시키는 주요 결함으로 작용하였는데,18, 21 이를 제거하기 위해 환원 분위기(H₂/Ar) 하에서의 정제 합성공정을 개발하였다. 이와 더불어 화학 적 조성 제어를 도입한 결과 전하 이동도와 전기전도도가 향상되고, 열전도도가 크게 감소하면서 ZT ~3.1 (783K) 의 현 시점 모든 열전소재 중 세계 최고 열전 성능을 달성 하였다[그림 10].21

또한, 필자 연구진은 밴드 엔지니어링과 결함 제어의 융합 전략을 제시하였다. Pb와 Cd를 동시 도핑하여 SnSe 격자의 전자 · 포논 밴드 구조를 조절한 결과, 밴드 평탄화 와 유효 상태밀도 증가를 통해 유효질량이 커지면서도 Sn 공극 억제로 산란이 줄어 이동도 저하 없이 전기전도도와 제벡 계수가 동시에 향상되었다. 이러한 상호보완적 조절 로 n형 다결정 열전소재 중 세계 최고 열전 성능 ZT ~2.23 (873K)을 기록하며, 전자–포논 수송의 상충관계를 넘어서 는 새로운 열전 성능 향상 경로를 제시하였다[그림 11].19

결 론

열전 기술은 열과 전기의 상호 직접 변환을 통해 에너지 를 효율적으로 활용하고 온도를 제어하는 유일한 전고체 청정 기술로, 에너지 위기와 환경 문제를 동시에 해결할 수 있는 유망한 대안이다. 제벡 효과를 이용한 열전 발전은 고 전적 개념으로는 공장, 자동차, 선박 엔진 등 산업 및 수송 분야에서 발생하는 폐열을 전기에너지로 전환하여 활용할 수 있으며, 펠티어 효과를 이용한 열전 냉각은 냉매를 사용 하지 않고 무진동, 무소음의 고정밀 친환경 냉각이 가능해 반도체, 의료기기, 우주장비 등 다양한 분야에 응용될 수 있다. 크기, 형태, 중력 등의 제한을 전혀 받지 않는 전자소 자로 구현되기 때문에, 고성능 소재만 개발된다면 활용도 는 무한하다.

그러나 최근까지 열전 기술은 전기전도도, 제벡 계수, 열 전도도 간의 상호 상충 관계로 인한 낮은 소재 성능과 소자 구현 연구 부족으로 상업적 활용이 활발하지 못했다. 하지 만 최근 서울대 연구진 등이 주도한 결함 엔지니어링, 밴드 엔지니어링 등 혁신적 전략 개발을 통해 초고성능 소재가 잇따라 개발되며 열 에너지 활용과 온도 제어를 통한 새로 운 과학기술 상용화의 대전환기에 서있다. 특히, 서울대 연 구진이 개발한 초고성능 열전 신소재는 삼성전자의 프리미 엄 가전제품군에 적용될 전망이다. 연구실에서 개발한 신 소재가 다양한 최첨단 기술로 구현되며, 인류의 삶을 바꿀 수 있는 대표적인 연구분야이다.

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